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論文

Multielement determination of typical diet reference materials by neutron-induced prompt $$gamma$$-ray analysis using k$$_{0}$$ standardization

松江 秀明; 米澤 仲四郎

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 249(1), p.11 - 14, 2001/06

原研JRR-3Mの冷及び熱中性子ガイドビームポートに設置された即発$$gamma$$線分析装置を用いて、k$$_{0}$$-中性子即発$$gamma$$線分析法(k$$_{0}$$-PGA)により食事及びそれに関連する標準物質の多元素定量の検討を行った。PGAにk$$_{0}$$を適用することで、比較標準試料を使用しないで多元素を正確に定量できる。しかし、k$$_{0}$$-PGAの問題点として、元素の絶対濃度を直接求めることができない点がある。その解説策として、標準添加法により試料中の1元素を定量し、その値から各元素の絶対濃度を求める方法を検討した。その結果、国立環境研究所及び米国標準技術研究所(NIST)の食事あるいはミルク粉末標準物質中の軽元素を中心とした水素、炭素、窒素、ナトリウム、イオウ、塩素、カリウム及びカルシウムの8元素の定量が可能であった。また、NIST標準物質の分析結果はNISTの認証値に対して7%以内で一致した。

口頭

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究,5; ウラン-ステンレス鋼系模擬燃料デブリからの核種溶出挙動評価; 照射法と添加法

佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 渡邉 雅之; 熊谷 友多; 日下 良二

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故で生じた燃料デブリは水と接触した状況にあり、デブリ表面での固液反応に伴う核種の溶出が進行している。またその取出しまでに時間を要することから、性状の経年変化を見通すための基礎知見の蓄積が不可欠であるが、特に合金相を含むデブリに関する知見は殆どない。本研究では同デブリからの水への溶出挙動について検討するため、二つの方法により合金系模擬デブリ試料を調製し、FP核種の溶出挙動について検討した;(1)照射法: 模擬デブリを熱中性子照射しFPを導入、(2)添加法: 試料に予めFPを模擬した非放射性元素(Cold FP)を添加、する方法である。FPとUの溶出を関連付けて溶出挙動を比較・評価した。浸漬直後はCsがUより優先的に溶出するが、その後は溶出Cs/U比が低下した。固相表面にある易溶性核種は浸漬後直ちに溶出するが、その後はU溶解が律速反応となることが示唆された。2価のBa, SrはCsと同様にUより優先的に溶出する一方で、3価Nd, EuはUとの調和溶解の傾向が強いことが分かった。

口頭

Leaching behavior of simulated fuel debris in the UO$$_{2}$$-SUS system prepared by irradiation or tracer doping method

佐々木 隆之*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之

no journal, , 

Under the high-temperature conditions in the reactor cores of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS) during the accident, UO$$_{2}$$, zircaloy, and structural materials such as stainless steel are thought to be reacted. Since it will take a long time to retrieve the fuel debris, it is essential to accumulate basic knowledge for anticipating the secular change of chemical properties. In this study, to examine the dissolution behavior to water, the simulated alloy-based debris samples were prepared by two methods, and the dissolution behavior was analyzed; 1) Irradiation method: the simulated debris was irradiated by thermal neutrons to introduce FP, 2) Doping method: non-radioactive elements (cold FPs) simulating FPs were doped to the sample. Based on the concentration ${it A}$ of the nuclide M in the sample, the leaching ratio $$r_{rm{M}}$$ was evaluated from the relationship of $$A_{rm{soln}}$$ / $$A_{rm{initial}}$$. The leaching ratio $$R_{rm{M}}$$ which was normalized by $$r_{rm{U}}$$ was also discussed. In samples of U$$_{3}$$O$$_{8}$$, U$$_{1-y}$$Zr$$_{y}$$O$$_{2+x}$$ and UCr(Fe)O$$_{4}$$, Cs leached preferentially to U immediately after immersion ($$R_{rm{Cs}}$$ $$sim10^3$$) in both the irradiation and the doping methods, and then the $$R_{rm{Cs}}$$ value decreased with time, suggesting U dissolution would be a rate-limiting reaction thereafter. Divalent Ba (FP) and Sr (cold FP) also leached preferentially to U, while trivalent Nd (FP) and Eu (cold FP) showed a harmonious dissolution with U. The $$r_{rm{U}}$$ value was in the order of pure water (PW) and 0.1 M NaClO$$_{4}$$ (Na) $$<$$ artificial seawater (SW), and the effect of complex formation with anions in the solution on the order was observed. The ${it R}$ values depended on the valence of ions; PW and Na $$>$$ SW for $$R_{rm{Cs}}$$ and $$R_{rm{Sr}}$$, while PW $$<$$ Na and SWfor $$R_{rm{Eu}}$$. The leaching behavior will be discussed in relation to the existing state in the solid phase and the chemical state in the aqueous phase.

口頭

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究,10; ウラン-ジルコニウム-ステンレス鋼系模擬燃料デブリからの核種溶出挙動評価; 照射法と添加法

佐々木 隆之*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 渡邉 雅之; 熊谷 友多; 日下 良二

no journal, , 

ステンレスおよびZrを含む模擬燃料デブリを調製した。試料中のFPは、熱中性子照射によるU核分裂または非放射性元素の添加により導入し、人工海水や純水等に浸漬した。両法により導入したFPの溶解挙動、その解釈について報告する。

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